Des simulations de dynamique moléculaire ab initio ont été effectuées afin d’étudier la stabilité des phases delta et epsilon du plutonium à haute température. Pour cela, plusieurs simulations ont été réalisées entre 300 K et 1 200 K, et les fréquences de vibration des atomes de plutonium ont été analysées dans les deux phases cristallines. Il a ainsi été montré que la phase epsilon peut être stabilisée à condition de prendre en compte simultanément la température et le caractère corrélé des électrons des atomes de plutonium. Les calculs montrent par ailleurs que les fréquences de vibration des atomes dans la phase epsilon varient significativement avec la température, contrairement à la phase delta.

Analyser et modéliser le comportement d’un matériau sous choc en identifiant notamment ses changements de phase cristalline est actuellement un défi. Dans ce but, le CEA – Gramat a développé un banc de diffraction X sous choc original associant un lanceur à gaz et une source X impulsionnelle de type X-pinch. Cette source, alimentée par un générateur de courant impulsionnel très compact, a été étudiée dans le but de caractériser son intérêt pour la diffraction X. Des essais de diffraction X en statique ont ensuite été réalisés avant de définir la configuration des essais sur lanceur. La géométrie de diffraction, la synchronisation du générateur X avec la propagation du choc et la protection du détecteur 2D ont été mises au point sur des premières expériences dynamiques.

Le frottement joue un rôle essentiel dans les réponses vibratoires des assemblages. Il augmente la dissipation d’énergie et entraîne des glissements de fréquence de résonance lorsque la structure est soumise à de fortes excitations. Ce phénomène non linéaire ne peut être simulé que par l’utilisation d’une méthode de simulation vibratoire avancée. Ces travaux montrent comment simuler ce phénomène dans un contexte industriel et comparent les résultats de simulation avec des essais vibratoires. Au cours de cette étude, en plus des effets principaux du frottement, des phénomènes d’échanges d’énergie entre modes ont été identifiés expérimentalement. Ces derniers ont été retrouvés et expliqués au moyen de la simulation numérique.

La reproductibilité des résultats est un des principes fondateurs du travail scientifique. Le développement de codes de calcul faisant appel à des algorithmes différents pour résoudre le même problème de physique a amené la communauté concernée par les calculs de structure électronique à s’interroger sur la reproductibilité des calculs menés dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Une mesure de la précision d’un code, le facteur Δ, a été proposée et 69 chercheurs ont uni leurs efforts pour comparer 15 codes utilisant 40 sortes de potentiels ou de bases de calcul pour établir la qualité de l’équation d’état de 71 solides élémentaires. La méthodologie mise en place offre un cadre pour évaluer la précision de nouvelles implémentations algorithmiques.

Après une première vie sur le Laser Mégajoule (LMJ), les composants optiques endommagés peuvent être utilisés à nouveau sur cette installation grâce à un procédé mis au point par le CEA et l’Institut Fresnel à Marseille. L’usinage effectué par laser CO2 sur chaque zone endommagée donne un cratère propre, sans fracture. Pour garantir la tenue au flux spécifiée pour le LMJ, la technique a néanmoins nécessité quelques perfectionnements dans le choix des paramètres d’usinage, mais aussi par l’ajout d’une étape finale d’attaque chimique.

L’irradiation d’un matériau métallique par des neutrons, des ions ou des électrons de forte énergie engendre le déplacement de défauts (atomes individuels ou en amas) qui altèrent les propriétés mécaniques de ces matériaux. Une modélisation multiéchelle conçue par le CEA a démontré que certaines interfaces contribuent à réduire considérablement la concentration de défauts d’irradiation dans les matériaux.

Les céramiques sont souvent employées dans les systèmes de protection passifs en dépit d’une nature qui les expose à une fragmentation intense au cours d’un impact balistique. Une caractérisation fine de leur fragmentation dynamique est nécessaire dans le but à la fois de comprendre le rôle de la microstructure du matériau sur la performance finale du blindage, mais également de pouvoir prédire au mieux par simulation numérique chaque étape des phénomènes d’impact. Dans cette étude, des essais de fragmentation sous impact ont été réalisés sur un carbure de silicium. Des simulations numériques de ces essais ont été faites en utilisant un modèle d’endommagement décrivant les mécanismes élémentaires activés lors du processus de fragmentation des matériaux fragiles. Enfin, un essai innovant d’impact sur céramique préalablement fragmentée a été réalisé, permettant de remonter au comportement résiduel d’une cible endommagée.

Prévoir de façon fiable le comportement des explosifs lorsqu’ils sont soumis à des chocs de nature variée est un challenge important pour la garantie de la sécurité pyrotechnique, ainsi que pour la conception de systèmes d’amorçage. Cela nécessite de développer des modèles physiques pertinents et de réduire leur part d’empirisme grâce à l’acquisition de données expérimentales permettant de mieux comprendre les mécanismes mis en jeu à l’échelle microscopique. Un dispositif expérimental a été mis au point, qui permet de sonder en temps réel l’évolution du matériau au passage du choc par spectroscopie Raman et par imagerie rapide. L’analyse des données fournit des informations sur les processus mis en jeu lors des phases d’initiation et de décomposition de l’explosif. Dans cet article, les résultats obtenus pour un explosif à base de TATB (triaminotrinitrobenzène) sont présentés.

Lorsqu’une onde de choc débouche sur la surface libre d’un métal, la présence de défauts peut provoquer une éjection de matière sous forme de nappes liquides. On peut montrer expérimentalement que ces nappes s’étirent puis se fragmentent pour former des gouttes nanométriques. Des études menées au CEA – DAM Île-de-France ont établi que la restitution de ce phénomène par un code hydrodynamique passait par la compréhension de la physique liée à l’interface entre le métal et le milieu extérieur. Ainsi, une des données primordiales à prendre en compte dans les codes hydrodynamiques est la tension de surface de cette interface. Or, cette propriété est difficile à mesurer expérimentalement. Nous avons donc utilisé la simulation microscopique (à l’échelle des atomes) pour déterminer la tension de surface de systèmes métalliques.

La simulation numérique constitue aujourd’hui un outil d’intérêt majeur pour évaluer la réponse de structures face à des agressions comme le souffle ou un impact. Les travaux présentés dans cet article visent à améliorer la modélisation de l’endommagement dynamique du béton à partir de la description des mécanismes activés et des spécificités liées à sa nature hétérogène. Tout d’abord, des essais d’écaillage ont été réalisés. Ils ont permis de générer des endommagements partiels pour plusieurs éprouvettes qui ont ensuite été évalués par des essais de traction quasi-statique. Enfin, un modèle d’endommagement, basé sur la description des mécanismes activés au cours de la fragmentation des matériaux fragiles, a été modifié pour prendre en compte la résistance cohésive liée à la présence des granulats.

Le comportement mécanique du tantale de pureté commerciale présente en traction un pic sur la courbe contrainte = f(élongation), ce qui est un comportement atypique. Ce comportement intervient dans les premiers stades de déformation plastique du matériau et si l’on s’intéresse aux sollicitations cycliques subies en fatigue, il est crucial d’en comprendre les mécanismes. Cet article présente les caractérisations menées afin de mettre en évidence l’origine de ces mécanismes. Ces caractérisations ont également permis d’identifier un modèle de comportement mécanique simple restituant ce comportement atypique.

L’étude des réponses vibratoires des structures se fait traditionnellement par analyse modale expérimentale et numérique. Ces méthodes reposent sur l’hypothèse que les réponses vibratoires sont linéairement dépendantes du niveau d’excitation. En réalité, les grands déplacements, le frottement, les contacts ou encore les matériaux non élastiques induisent des réponses vibratoires non linéaires. Dans ces premiers travaux au CEA – DAM, plusieurs méthodes de simulation ont été introduites et appliquées à un cas d’étude, puis validées expérimentalement. Cette nouvelle approche de la dynamique vibratoire permet de comprendre et de prédire les réponses vibratoires non linéaires.

Cet article présente trois méthodes expérimentales de mesure de vitesse de détonation au sein de matériaux énergétiques ainsi qu’une première comparaison expérience-calcul de l’utilisation de fibres optiques à réseau de Bragg. L’objectif est de valider des modèles de transition choc-détonation des explosifs secondaires, étape indispensable pour l’amélioration des processus de conception et de qualification de ces matériaux, et également pour l’évaluation de leur vulnérabilité. Les techniques expérimentales présentées, qui mesurent l’évolution en continu de la vitesse de choc ou de détonation, sont très novatrices car elles permettent d’étudier de manière distribuée et faiblement intrusive les phases transitoires d’initiation ou d’extinction.

Les piles à combustibles constituent une voie prometteuse pour l’émergence de nouvelles solutions de stockage et de transformation de l’énergie. Une compréhension fine de la physicochimie des membranes conductrices ioniques ou protoniques, qui en sont le coeur, s'avère indispensable pour les optimiser. Un paramètre important à maîtriser est le coefficient de diffusion des ions au sein de ces membranes. Une approche multi-échelle, alliant calculs ab initio – nécessaires à la compréhension et la détermination des mécanismes élémentaires – et simulations Monte Carlo Cinétique – permettant la prédiction du coefficient de diffusion et alimentée par les données ab initio, a permis de modéliser la diffusion des ions O2- et des protons dans le cérate de baryum (BaCeO3) dopé avec du gadolinium, un matériau ayant de fortes potentialités en tant qu'électrolyte pour piles à combustible à oxyde solide (SOFC) ou conductrice protonique (PCFC). La complexité du système – un solide de basse symétrie – rend nécessaire ce type d'approche, qui permet de comprendre comment le coefficient de diffusion varie avec la température et la concentration en dopants.

Lorsqu’un matériau métallique est traversé par une onde de choc très intense, sa surface libre peut passer en fusion à la réflexion de l’onde et éjecter un nuage de particules micrométriques (éjecta). Les hétérogénéités métallurgiques et géométriques de la surface sont la principale cause de ce phénomène. Sa restitution par un code de calcul macroscopique est à l’heure actuelle très difficile car les mécanismes et propriétés physiques
mis en jeu dans ces conditions extrêmes sont encore loin d’être parfaitement modélisés.
Nous développons depuis peu une approche inédite au CEA/DAM qui consiste à simuler l’éjection à l’échelle atomistique par dynamique moléculaire. Cette approche apporte beaucoup à la compréhension du phénomène car elle permet de mesurer des distributions de tailles de particules et d’identifier ainsi des mécanismes élémentaires de fragmentation, transposables, dans une certaine mesure, au monde macroscopique.

La simulation des écoulements compressibles multi-matériaux représente un enjeu important car elle est le socle de nombreux codes multi-physiques. Pour bien prendre en compte le couplage avec d'autres domaines de la physique comme la turbulence ou la tension de surface, il faut limiter les défauts inhérents à la discrétisation des équations de l'hydrodynamique, i.e. la diffusion numérique ou l’absence de glissement aux interfaces. Nous proposons dans ce travail une méthode de simulation robuste et précise qui autorise le glissement des matériaux aux interfaces.

Nous présentons un modèle de simulation mésoscopique s’inspirant des méthodes de particules dissipatives (« Dissipative Particle Dynamics), où les molécules sont remplacées par des mésoparticules. Chaque mésoparticule possède un degré de liberté interne représentant la dynamique interne des molécules (vibrons). Le passage d’une description atomique à une description mésoscopique permet ainsi de gagner un à deux ordres de grandeur dans la taille des systèmes simulés. La réactivité chimique des mésoparticules est introduite à l’aide d’une variable supplémentaire représentant le degré d’avancement de la réaction. Ce modèle réactif est appliqué à l’étude de la transition choc-détonation dans le nitrométhane liquide par des simulations de grande échelle. Les échantillons simulés ont une taille allant jusqu’à 15 microns.

L’onde de détonation et les caractéristiques propulsives d’un explosif condensé dépendent de données et processus aussi variés que l’équation d’état de l’explosif inerte, la décomposition chimique qui a lieu dans la zone de réaction, la cinétique de cette décomposition, les propriétés thermodynamiques des produits de détonation, la courbure de l’onde
de détonation ou encore les interactions entre l’onde de détonation et les matériaux connexes. Des avancées récentes nous ont permis d’améliorer la modélisation des propriétés thermodynamiques des produits de détonation ainsi que celle de la propagation de l’onde de détonation dans le cas d’écoulements divergents (l’onde se propage alors avec une célérité inférieure à la vitesse théorique de Chapman-Jouguet – CJ) et convergents (célérité supérieure à la vitesse CJ).

Les microstructures obtenues lors de changements de phase sont généralement très complexes et possèdent plusieurs échelles caractéristiques, comme par exemple les aiguilles de martensite dans les alliages à base de fer, elles-mêmes constituées d'un ensemble de lamelles de phases différentes. Cette richesse de microstructures est le résultat de la compétition entre une énergie élastique, responsable des interactions à longue portée entre les différentes phases, et une énergie cristalline, extrêmement complexe car possédant de nombreux minima représentant l'énergie de chacune des phases. Une modélisation précise des changements de phase nécessite à la fois une description rigoureuse de ce paysage énergétique et un coût de calcul permettant la modélisation sur de grands volumes.

Les calculs ab initio permettent d’établir un scénario concernant les premières étapes de l’oxydation du silicium. Ils mettent en évidence une structure semi-hexagonale se formant à la surface du silicium. Celle-ci semble être le chemin naturel vers la formation de l’interface abrupte entre le silicium cristallin (Si) et son oxyde amorphe (SiO₂).

Les récentes avancées dans la modélisation des couches minces ferromagnétiques, nous ont permis d'établir un modèle prenant en compte la dispersion d'anisotropie dans les couches ferromagnétiques. Ce modèle a été validé sur le cas canonique de couches à anisotropie croisée qui ont été réalisées expérimentalement. D'autre part, nous avons pu généraliser une règle s'appliquant aux spectres de perméabilité des matériaux ferromagnétiques, qui permet par la simple mesure de ces spectres de connaître plus en détail la configuration magnétique interne de la matière que par la mesure d'un cycle d'hystérésis.

Le domaine des calculs de physique du solide s’est caractérisé ces dernières années par le développement fulgurant des approches dites “ab initio”, y compris pour le plutonium dont le comportement exotique commence à être bien compris et simulé.
Le développement continu des calculateurs massivement parallèles permet d’utiliser ces techniques “ab initio” pour une simulation systématique des propriétés des matériaux purs et de leurs composés (oxydes) et alliages. Ces mêmes techniques sont employées pour simuler des propriétés thermodynamiques et optiques des plasmas, tendant ainsi à supplanter progressivement les méthodes classiques d’atome moyen.
Dans le domaine expérimental, la caractérisation plus fine des matériaux à l’échelle atomique fournit des informations très précises, directement comparables aux simulations numériques, ce qui donne accès à un couplage entre les calculs et l’expérience inconnu à ce jour. Un exemple frappant en est donné par le progrès des techniques de mesure sous haute pression en cellule à enclumes de diamant, dont la précision atteint celle accessible à pression ambiante, tant pour les propriétés thermodynamiques que spectroscopiques.

Un explosif est composé de molécules organiques complexes, qui se décomposent lors du passage de l’onde de détonation pour former un gaz de petites molécules plus simples et beaucoup plus stables, telles que H₂O, CO₂, N₂, H₂. Les conditions hydrodynamiques de la détonation font que le mélange gazeux est obtenu à très haute température et à très haute pression. C’est la détente de ce gaz qui provoque une poussée sur tout matériau connexe. La complexité de l’étude de ce mélange gazeux ne vient pas de la nature de ses composants, mais des équilibres thermo- dynamiques et chimiques qui le régissent. Jusqu’à présent, seules des méthodes de thermochimie permettaient de calculer les propriétés thermodynamiques de ce genre de système. Désormais, le CEA - DAM possède un code de simulation moléculaire, basé sur la méthode de Monte-Carlo, permettant de résoudre plus précisément ce problème, en s’y attaquant du point de vue microscopique.

Le plutonium reste l’élément le plus complexe de la classification périodique, et possède, à la pression atmosphérique, six phases allotropiques, de la température ambiante à sa température de fusion (640 °C). Nous nous intéressons à la phase δ, cubique à faces centrées, qui peut être stabilisée à température ambiante par l’ajout de gallium, d’aluminium, de cérium ou d’américium, par exemple. Comprendre les propriétés physiques des alliages de plutonium stabilisés en phase δ exige de caractériser finement la structure électronique de ceux-ci, et, plus particulièrement, le comportement des électrons 5f.
Jusqu’à présent, les études ont été consacrées essentiellement aux alliages PuGa et PuAl, qui possèdent un mode de stabilisation de la phase δ analogue, mais très peu de travaux ont été consacrés aux alliages PuAm, plus difficiles à mettre en œuvre du fait du caractère irradiant de ²⁴¹Am. Ces alliages présentent pourtant un très grand intérêt, dans la mesure où l’atome d’américium étant plus gros que celui de plutonium, le mécanisme de stabilisation de la phase δ doit être différent. Dans le cadre d’une collaboration entre le CEA - Valduc et l’Institut des Transuraniens de Karlsruhe (Allemagne), une série d’alliages PuAm, stabilisés en phase δ, a été caractérisée au niveau de la structure cristalline et de la structure électronique, en mettant en œuvre différentes techniques pointues. Le couplage de l’ensemble de ces techniques suggère une localisation partielle plus importante des électrons 5f du plutonium pour des teneurs en américium supérieures à 36 atomes %.
Par ailleurs, contrairement aux autres alliages stabilisés en phase δ (PuGa, PuAl, PuCe), l’alliage PuAm est extrêmement stable à basse température, mais présente, sous pression, un comportement analogue aux alliages PuGa, avec des transformations de phase pour des pressions relativement faibles, de l’ordre de 0,5 à 1 GPa pour les basses teneurs en américium.

Chaque élément peut se présenter sous de multiples phases : solide, liquide ou gazeuse. Étonnamment, le cérium présente deux phases solides de même géométrie, mais pourtant différentes. En chauffant le cristal, il se dilate brutalement. Son volume augmente de 15 %. À basse température, les électrons sont délocalisés sur tout le cristal et sautent facilement d’un atome à l’autre (phase α). Lorsque la température augmente, le cristal se dilate. La distance entre atomes étant plus grande, les électrons préfèrent se localiser autour de leur noyau de cérium (phase γ) car, du fait de leur charge négative, ils sont repoussés par les autres cortèges électroniques.
Nous avons montré, grâce à l'analyse des expériences et à des calculs quantiques, que ce comportement est gouverné par l'entropie du système. Nous pouvons donc proposer une explication plausible. À haute température, le cristal commence à se dilater à cause de l’agitation thermique. Les centres, en s’éloignant, entraînent l’apparition de nouveaux états localisés possibles pour les électrons. La population de ces états augmente l’entropie du système, ce qui favorise ces configurations, et augmente la dilatation du cristal.
Ces études permettent d’affiner la description complexe des interactions entre électrons. En outre, la transition isostructurale du cérium, de par sa simplicité, constitue un modèle pour de nombreux autres terres rares et actinides.

Le tritium réagit avec de nombreux métaux pour former des tritiures. Ceux-ci peuvent être ioniques, covalents ou métalliques, selon la nature de la liaison. Le stockage du tritium sous forme de tritiure métallique permet de récupérer le tritium gazeux avec un minimum de pollution par d’autres gaz, en particulier par l’hélium issu de la décroissance radioactive du tritium qui reste piégé dans le réseau métallique.
La présence de ces atomes d’hélium 3 dans le métal, qui ont tendance à se regrouper sous forme de bulles, entraîne le vieillissement de ces matériaux. La connaissance des modules élastiques du tritiure de palladium et des caractéristiques des bulles d’hélium 3 permettent la modélisation de ce vieillissement. Leurs études sont donc cruciales pour améliorer notre compréhension du phénomène. Nous avons développé une technique in situ novatrice, basée sur la détection des fréquences de résonance d’un microlevier, pour mesurer les modules élastiques de matériaux. Cela nous a permis de les déterminer pour l’hydrure, le deutérure, et le tritiure de palladium. Ces mesures ont mis en évidence des différences d’élasticité suivant l’isotope d’hydrogène présent dans le matériau. Le module élastique du tritiure a également été suivi en fonction du temps. L’ensemble des mesures sur le tritiure de palladium sont des premières mondiales. Par ailleurs, la taille et la répartition des bulles d’hélium ont été observées, jusqu’à 8 mois de vieillissement, par microscopie électronique en transmission. Les différentes observations ont mis en évidence l’importance cruciale du premier mois de vieillissement.
Il reste maintenant à mettre en commun ces propriétés mécaniques et microstructurales pour progresser dans la compréhension des mécanismes de réarrangement de l’hélium de décroissance dans le tritiure de palladium.